研究領域の現状 157
光分子科学第二研究部門
大 森 賢 治（教授） （2003 年 9 月 1 日着任）
A -1) 専門領域：超高速コヒーレント光科学
A -2) 研究課題：
a) アト秒精度のコヒーレント制御法の開発 b) 量子論の検証実験
c) コヒーレント分子メモリーの開発 d) 分子ベースの量子情報科学 e) 強レーザー場非線形過程の制御 f) 高精度の化学反応制御
A -3) 研究活動の概略と主な成果
a) コヒーレント制御は，物質の波動関数の位相を操作する技術である。その応用は，量子コンピューティングや結合選 択的な化学反応制御といった新たなテクノロジーの開発に密接に結び付いている。コヒーレント制御を実現するため の有望な戦略の一つとして，物質の波動関数に波としての光の位相を転写する方法が考えられる。例えば，二原子 分子に核の振動周期よりも短い光パルスを照射すると，「振動波束」と呼ばれる局在波が結合軸上を行ったり来たり するような状態を造り出す事ができる。波束の発生に際して，数フェムト秒からアト秒のサイクルで振動する光電場 の位相は波束を構成する各々の振動固有状態の量子位相として分子内に保存されるので，光学サイクルを凌駕する 精度で光の位相を操作すれば波束の量子位相を操作することができる。我々はこの考えに基づき，独自に開発した アト秒位相変調器（A P M）を用いて，二つのフェムト秒レーザーパルス間の相対位相をアト秒精度で操作するとと もに，このパルス対によって分子内に発生した二つの波束の相対位相を同様の精度で操作する事に成功した。さらに， これらの高度に制御された波束干渉の様子を，ピコメートルレベルの空間分解能とフェムト秒レベルの時間分解能で 観測する事に成功した。
b) A PM を用いて，分子内の２個の波束の量子干渉を自在に制御する事に成功した。また，この高精度量子干渉をデコヒー レンス検出器として用いる事によって，熱的な分子集団や固体中の電子的なデコヒーレンスを実験的に検証した。 c) 光電場の振幅情報を分子の振動固有状態の量子振幅として転写する量子メモリーの開発を行なった。ここでは，フェ
ムト秒光パルス対によって分子内に生成した２個の波束間の量子位相差をアト秒精度で操作し，これらの干渉の結 果生成した第３の波束を構成する各振動固有状態のポピュレーションを観測することによって，光電場の振幅情報 が高精度で分子内に転写されていることを証明することができた。また，フェムト秒光パルス対の時間間隔をアト秒 精度で変化させることによって波束内の固有状態のポピュレーションの比率を操作できることを実証した。
d) 分子メモリーを量子コンピューターに発展させるためには，c) で行ったポピュレーション測定だけでなく，位相の測 定を行う必要がある。そこで我々は，c) の第３の波束の時間発展を別のフェムト秒パルスを用いて実時間観測した。 これによって，ポピュレーション情報と位相情報の両方を分子に書き込んで保存し，読み出すことが可能であること を実証した。振動固有状態の組を量子ビットとして用いる量子コンピューターの可能性が示された。さらに，分子波 束を用いた量子フーリエ変換を開発した。
158 研究領域の現状
e) 分子の振動波束を構成する振動固有状態の振幅と位相を強レーザー場で制御することに成功した。
f) アト秒精度のコヒーレント制御法を開発したことによって電子励起状態を介した反応制御が可能になった。今後，多 原子分子の光解離過程への応用を計画している。
B -2) 総説，著書
K. OHMORI, “Development of Ultrahigh-Precision Coherent Control and Its Applications,” Proc. Jpn. Acad. Ser. B 84, 167–175 (2008).
大森賢治 , 「コヒーレンスの極限と制御〜量子のさざ波を光で制御する〜」, 化学と工業 61, 108–111 (2008). 香月浩之，大森賢治 , 「アト秒精度の波束干渉制御」, レーザー研究 36, 31–36 (2008).
B -4) 招待講演
大森賢治 , 「アト秒ピコメートル精度の時空間コヒーレント制御」, 平成２０年度（社）日本分光学会年次講演会 , 仙台 , 2008年 11月.
K. OHMORI, “Ultrafast Coherent Control of Picometric Quantum Ripples in Molecules,” 8th Symposium on Extreme Photonics “Ultrafast Meets Ultracold,” Gamagori (Japan), November 2008.
大森賢治 , 「V isualizing and C ontrolling Picometric Quantum R ipples in Molecules」, 第四回量子情報未来テーマ開拓研究会 , 南城 , 2008年 9月.
大森賢治 , 「量子さざ波をアト秒精度で制御する」, ２００８年秋季第６９回応用物理学会 , 春日井 , 2008年 9月. 大森賢治 , 「量子さざ波：量子の波を光で制御する」, 池上研究会（先端科学セミナー）, 名古屋 , 2008年 8月.
大森賢治 , 「アト秒ピコメートル精度の時空間コヒーレント制御」, E R A T O 上田マクロ量子プロジェクト研究戦略セミナー , 東 京 , 2008年 7月.
大森賢治 , 「量子さざ波；量子の波を光で制御する」, 名古屋大学グローバル COE プログラム「分子性機能物質科学の国際教 育研究拠点形成」講義［化学系セミナー］, 名古屋 , 2008年 6月.
大森賢治 , 「アト秒ピコメートル精度の時空間コヒーレント制御」, 第２回分子科学会シンポジウム, 大阪 , 2008年 5月.
K. OHMORI, “Visualizing and Controlling Picometric Quantum Ripples in Molecules,” Norman Hascoe Distinguished Lecture Series, University of Connecticut, Storrs (U.S.A.), March 2008.
大森賢治 , 「分子の中のピコメートルスケールの量子さざ波を可視化して制御する」, 物質・材料 研究機構ナノ計測セン ター—東京工業大学応用セラミックス研究所シンポジウム「凝縮系の超高速現象とコヒーレント制御」, 東京 , 2008年 2月. K. OHMORI, “Ultrafast Coherent Control of Picometric Quantum Ripples in Molecules,” The 6th Asia Pacific Laser
Symposium, Nagoya (Japan), January 2008.
K. OHMORI, “Quantum Coherence in Molecules; Observation and Control,” COAST/CORAL Winter School on Advanced
Laser Science, Echigo Yuzawa (Japan), January 2008.
K. OHMORI, “Tailoring Picometric Quantum Carpets by Controlling Ultrafast Wave-Packet Interference,” 38th Winter
Colloquium on The Physics of Quantum Electronics, Snowbird (U.S.A.), January 2008.
H. KATSUKI, “Influence of Strong Laser Pulses on the Amplitudes and Phases of Vibrational Wave Packets; Model Study of Decoherence,” 5th Asian Conference on Ultrafast Phenomena, National university of Singapore (Singapore), January 2008.
研究領域の現状 159 B -6) 受賞，表彰
香月浩之 , 光科学技術研究振興財団研究表彰 (2007). 大森賢治 , 日本学士院学術奨励賞 (2006).
大森賢治 , 日本学術振興会賞 (2006).
大森賢治 , 光科学技術研究振興財団研究表彰 (1998). 大森賢治 , 東北大学教育研究総合奨励金 (1995).
B -7) 学会および社会的活動 学協会役員等
分子科学研究会委員 (2002–2006). 分子科学会設立検討委員 (2005–2006). 分子科学会運営委員 (2006–2008). 原子衝突研究協会運営委員 (2006–2008). 学会の組織委員等
International Conference on Spectral Line Shapes国際プログラム委員 (1998– ).
21st International Conference on the Physics of Electronic and Atomic Collisions 準備委員，組織委員 (1999). The 5th East Asian Workshop on Chemical Reactions 組織委員長 (2001).
分子構造総合討論会実行委員 (1995). 第１９回化学反応討論会実行委員 (2003).
原子・分子・光科学（A MO）討論会プログラム委員 (2003– ).
APS March meeting; Focus Topic Symposium “Ultrafast and ultrahighfield chemistry” 組織委員 (2006). APS March meeting satellite “Ultrafast chemistry and physics 2006” 組織委員 (2006).
第２２回化学反応討論会実行委員 (2006). その他
平成１６年度安城市シルバーカレッジ「原子のさざ波と不思議な量子の世界」. 岡崎市立小豆坂小学校 第１７回・親子おもしろ科学教室「波と粒の話」.
立花隆＋自然科学研究機構シンポジウム 爆発する光科学の世界—量子から生命体まで—「量子のさざ波を光で制御 する」.
B -8) 大学での講義，客員
名古屋大学グローバル C OE プログラム「分子性機能物質科学の国際教育研究拠点形成」講義 , 「化学系セミナー（量子さざ 波；量子の波を光で制御する）」, 2008年 6月 10日.
Sokendai Asian Winter School “Molecular Sciences on Different Space-Time Scales,” “Quantum Ripples in Molecules; Observation and Control,” 2008年12月11日.
東京工業大学応用セラミックス研究所 , 客員教授 , 2007年 4月–2008年 3月.
160 研究領域の現状 B -10) 競争的資金
基盤研究 (B), 「遺伝アルゴリズムを用いたデコヒーレンスの検証と制御法の開発」, 大森賢治 (2006年 –2007年 ). 基盤研究 (A ), 「サブ 10 アト秒精度の量子位相操作と単一分子量子コンピューティング」, 大森賢治 (2003年 –2005年 ). 特定領域研究 (2)「強レーザー光子場における分子制御」計画班 , 「単一原子分子のアト秒コヒーレント制御」, 大森賢治 (2003 年 –2005年 ).
基盤研究 (B), 「アト秒波束干渉制御法の開発と量子コンピューティングへの応用」, 大森賢治 (2001年 –2002 年 ).
特定領域研究 (A )「物質設計と反応制御の分子物理化学」, 「ファンデルワールス半衝突反応のフェムト秒ダイナミクスと超高 速光量子制御」, 大森賢治 (1999年 –2001年 ).
基盤研究 (C ), 「強レーザー場中の金属クラスターのクーロン爆発および高調波発生の実時間観測と制御」, 大森賢治 (1999年 – 2000 年 ).
C ) 研究活動の課題と展望
今後我々の研究グループでは，A PM を高感度のデコヒーレンス検出器として量子論の基礎的な検証に用いると共に，より自 由度の高い量子位相操作技術への発展を試みる。そしてそれらを希薄な原子分子集団や凝縮相に適用することによって，「ア ト秒量子エンジニアリング」と呼ばれる新しい領域の開拓を目指している。当面は以下の４テーマの実現に向けて研究を進め ている。
① デコヒーレンスの検証と抑制：デコヒーレンスは，物質の波としての性質が失われて行く過程である。量子論における観測問 題と関連し得る基礎的に重要なテーマであるとともに，テクノロジーの観点からは，反応制御や量子情報処理のエラーを引き 起こす主要な要因である。その本質に迫り，制御法を探索する。
② 量子散逸系でのコヒーレント制御の実現：①で得られる知見をもとにデコヒーレンスの激しい凝縮系でのコヒーレント制御法 を探索する。
③ 分子ベースの量子情報科学の開拓：高精度の量子位相操作によって分子内の振動固有状態を用いるユニタリ変換とそれに 基づく量子情報処理の実現を目指す。さらに，単一分子の操作を目指して，冷却分子の生成を試みる。
④ レーザー冷却された原子集団のコヒーレント制御：レーザー冷却された原子集団への振幅位相情報の書き込みと空間的に隔 たった別の原子集団への転送法の実現を目指す。
これらの研究の途上で量子論を深く理解するための何らかのヒントが得られるかもしれない。その理解はテクノロジーの発展 を促すだろう。我々が考えている「アト秒量子エンジニアリング」とは，量子論の検証とそのテクノロジー応用の両方を含む 概念である。
